纳米限域膜设计与多层级结构演化过程

NSPMs组成结构稳定与性能恢复能力

真实混合气环境分离效能与机制

近日，我校安全工程学院何新建教授团队通过“原子级纳米限域”策略，在聚合物框架中构建了具有埃级尺寸空腔和原子级分散钴位点的分离膜，实现了对污染物的高效识别与分离。相关研究以“Atomic-Level Nanoconfinement Strategy for Self-Standing Permselective Membranes Enabling Precise Recognition of CO₂ in Multiphase Pollutants”为题发表于国际材料领域顶级期刊《Advanced Functional Materials》（中科院一区TOP、影响因子：19）。论文第一单位为中国矿业大学安全工程学院，论文第一作者为我院安全科学与工程2025级博士生汪少振。该研究在何新建教授、徐欢副教授指导下完成，研究工作得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金等课题的资助。

基于分子结构设计，团队在溴化碳纳米管表面同步实现CMPs活性层的原位生长与钴位点的原子级锚定，构建出具有明确核壳结构的自支撑复合膜。结果显示，CNTs引导CMPs定向聚合形成均一包覆层，钴位点引入未引发相分离。结构分析进一步表明材料具有“局部晶域有序-全局框架非晶”的复合特性，该异质结构不仅促进气体分子扩散，也增强机械与拓扑稳定性，为后续电场增强型分子筛分奠定结构基础。通过多维度谱学与孔结构分析，系统阐明了钴位点定向锚定对CMPs框架电子结构及孔道微环境的调控作用。FTIR中C=N峰蓝移证实Co²⁺与联吡啶的稳定配位，固态¹³C NMR与XRD验证了结构完整性与双相特征。氮气吸附结果显示钴功能化膜具有更高比表面积与微孔体积，孔分布曲线表明钴位点通过空间与电子效应诱导孔径收缩，形成分级筛分孔系统，为CO₂高效识别与捕获提供了理想的纳米限域环境。Co-NSPM在273 K和1.0 bar条件下表现出优异的CO₂吸附能力（3.37 mmol·g⁻¹），其对CO₂/N₂和CO₂/CH₄的IAST选择性分别达230和75。吸附等温线与吸附热分析表明，材料孔道内存在能量非均一性的吸附位点，促使CO₂在钴活性中心周围发生局部富集。这种原子级空间限域与局部电场协同的吸附机制，突破了传统材料在吸附容量与选择性间的权衡，为发展高效碳捕集材料提供了新途径。

本研究通过原子级金属位点与纳米限域效应协同，构建出兼具CO₂选择性分离与PM颗粒物拦截双功能膜材料，突破了传统材料在吸附容量与选择性间的限制。该材料通过局部电场与尺寸筛分协同机制，实现了对CO₂的精准识别与超细颗粒深度拦截，为发展高性能个体防护与环境治理材料提供了新范式与理论依据。

论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202521019