煤基炭的sp2/sp3杂化结构设计及低电位储钾应用
煤基炭材料的缺陷结构设计及电化学储能
如何实现煤炭资源的高附加值清洁利用及电化学高效储能，对推进碳达峰、碳中和目标的完成发挥着重要作用，发展新型二次储能技术具有重要的战略意义。由于钾离子电池具有与锂离子电池相似的特性，以及钾表现较低的氧化还原电位，在储能领域引起了广泛的研究兴趣。炭材料凭借来源广泛、导电性好、物理/化学性能稳定等优点，被认为是最有应用前途的钾离子电池负极材料。开发高性能炭负极材料对实现高能量密度和高功率密度的钾离子电池器件至关重要。
近日，我校材料与物理学院青年教师陈亚鑫与鞠治成副教授在煤基炭材料及储能应用领域取得重要进展。以煤炭及其衍生物煤沥青为前驱物，设计炭片层发育，分别创制致密炭与缺陷炭材料，并应用于电化学储能应用，相关成果发表于国际顶级期刊Energy Storage Materials（IF=20.831）和Journal of Materials Chemistry A(IF = 14.511)，并以Back Cover做亮点报道。
研究团队提出一种边缘氧化诱导致密化策略，以边缘氧为“抓手”促进氧化沥青结构基元交联形成致密体，实现炭片层的分子级设计，获得具有sp2/sp3杂化结构的块体炭材料。芳香烃核局部炭化所得类石墨微晶区可提供低电位钾离子嵌入位点，炭化去除热稳定性较差的C-O键所构建的缺陷网络则确保了钾离子快速的扩散动力学，从而同时实现了低电位储钾，高ICE，优异倍率性能和循环性能。这一工作拓宽了新型炭材料的构筑策略和钾离子全电池实际应用潜力，并为炭结构储钾机制提供详实机理启发。相关成果以“Edge-Oxidation-Induced Densification towards Hybrid Bulk Carbon for Low-Voltage, Reversible and Fast Potassium Storage”发表于国际顶级期刊Energy Storage Materials（IF=20.831），材料与物理学院硕士研究生孙宗富为论文第一作者，材料与物理学院教师陈亚鑫博士、鞠治成副教授与山东大学熊胜林教授为共同通讯作者，中国矿业大学为第一通讯单位。
针对微孔主导的传统多孔炭材料不利于K+的快速扩散动力学的问题，报道了一种通用的原位“粉化-再聚集”策略用于炭材料的孔隙扩张，助力快速电化学储钾。以沥青为炭前体，通过碱性碳酸盐的原位粉碎-聚集，实现了孔隙从无到有再到对孔径扩展的精准调制。扩孔策略成功实现了对炭结构的调制，提升了炭缺陷密度。研究表明，大孔径的炭负极具有更快K+传输动力学，富缺陷具备丰富的储钾活性位点，实现了炭负极材料的高储钾容量和优异的倍率性能。这项工作为孔隙工程提供了有力的设计思路，并为炭材料中钾的快速储存提供了机制上的见解。相关成果以“‘Pulverization–Reaggregation’-induced in situ pore expansion in carbon for fast potassium storage”为题发表于国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A (IF = 14.511)，并以Back Cover做亮点报道。材料与物理学院硕士研究生耿超为第一作者，材料与物理学院教师陈亚鑫博士和鞠治成副教授为共同通讯作者，中国矿业大学为唯一通讯单位。
以上工作得到国家自然科学基金(21975283, 22279162，U21A2077)、江苏省自然科学基金(BK20191343)和青年基金(BK20221138)、中国博士后科学基金(2020M681762)、碳基能源化学与利用国家重点实验室(KFKT2021007)和中国矿业大学材料科学与工程学科引导基金(CUMTMS202205) 等基金的资助。
